持续燃烧产生的过量二氧化碳化石燃料排放导致的全球变暖

全球变暖和环境问题是由残余二氧化碳化石燃料持续燃烧产生的排放造成的。将多余的CO转化为人工能源产品进行维护，是实现可持续发展的重要途径。太阳能驱动的光催化将CO 2还原为碳中性燃料(CO，CH 4)和/或增值化学品(HCOOH，CH 3 OH)，为上述转化提供了可行的策略。实施这一应对措施可以同时缓解温室效应和能源危机。然而，由于其固有的化学惰性和C=O键断裂的高焓，CO 2激活分子特别困难。

为了避免CO 2中间体的高负平衡电势(相对于NHE)，通常获得包括化学物质和/或碳氢化合物的质子辅助多电子还原产物，以降低光催化CO 2转化的活化能。即便如此，高阶质子和电子转移产物的形成仍需克服相当大的动力学障碍，竞争性的H 2进化进一步增加了选择性获得产物的难度。例如光反应体系中最理想、最有价值的烃类燃料之一CH 4的光合作用是一个巨大的挑战，因为八电子输运过程的完成需要光催化剂在理论上提供强大的还原能力和足够的电子。

研究人员认为，基于多金属氧酸盐的配位框架具有众所周知的结构稳定性和良好的催化性能，多金属氧酸盐与MCF的整合可能更有利于光催化还原CO 2的协同效应。特别是PMO _ 12“电子海绵”族的Zn - Keggin团簇含有8个MoV原子，可以表征为强还原组分，理论上贡献8个电子。另外，Zn - Keggin是一个四面体节点，由四个捕获的Zn(II) in -Keggin(PMo12)形成。与大多数阴离子型POM相比，Zn修饰的Keggin是一种阳离子簇合物，有利于与有机配体配位。因此，如果将还原的POM团簇和卟啉衍生物用于制备既具有可见光捕获又具有光激发电子迁移的pomfc，将是选择性光还原CO 2的良好策略。多电子还原产物。

因此，我们开发了两种POMCF，NNU-13和NNU-14，它们由还原的Zn - Keggin团簇和可见光响应的TCPP关节组成。这些聚甲醛树脂显示出对甲烷的高选择性(96%)和光催化活性，远远超过许多基于MCF的光催化剂。理论计算表明，VB和CB的光生载流子主要分布在TCPP团簇和锌基金团簇中。通过还原的Zn - Keggin单元和TCPP结之间的有效相互耦合，光激发电子更容易流向POM端口。值得注意的是，强还原能力的POM结构单元的引入，不仅赋予了NNU-13和NNU-14良好的结构刚性，还提升了CH-4的光催化选择性。理论上，CO 2分子的八电子还原可以通过提供足够的电子来实现。我们期待这种可行的方法将强还原组分组装成可见光敏感的光催化剂结构，能够点燃研究热情，建立高效的POMCF光催化剂，用于高选择性还原CO 2为CH 4或其他高价值碳氢化合物。

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